Caracterización in-operando de catalizadores Fe-N-C para la reducción del H2O2 mediante microscopía electroquímica de barrido - Sorbonne Université Access content directly
Conference Papers Year : 2022

Caracterización in-operando de catalizadores Fe-N-C para la reducción del H2O2 mediante microscopía electroquímica de barrido

Abstract

Se han desarrollado diferentes rutas sintéticas para obtener catalizadores pirolizados Fe-N-C muy activos para la reacción de reducción de oxígeno (ORR). En particular, presentamos aquí las bases nitrogenadas del ADN y el ARN como precursores de C-N [1]. El H2O2 formado como subproducto durante la ORR ha sido identificado como el principal responsable de la desactivación de los catalizadores Fe-N-C, lo que provoca una durabilidad muy limitada de este tipo de catalizadores en las pilas de combustible. La formación de radicales hidroxilo a partir del H2O2 es considerada la principal ruta de desactivación que provoca una fuerte degradación de la actividad ORR en disoluciones a pH ácido y neutro [2]. Los radicales hidroxilo se forman por reacciones tipo Fenton entre los centros de Fe del catalizador y el H2O2. Este trabajo tiene como objetivo estudiar el mecanismo de estas reacciones tipo Fenton a pH neutro e identificar los sitios del catalizador que presentan mayor resistencia a la desactivación mediante microscopía electroquímica de barrido (SECM). Esta técnica permite evaluar la actividad catalítica in-operando del electrodo. Hasta ahora, sólo técnicas ex-situ utilizando adiciones controladas de una disolución diluida de H2O2 sobre el catalizador Fe-N-C a potencial de circuito abierto han sido estudiadas. Por el contrario, aquí estudiamos simultáneamente la interacción de la solución diluida de H2O2 con el catalizador de Fe-N-C junto con cualquier proceso adicional de desactivación controlado por el potencial. Para ello, se emplea un modo de SECM basado en el bombeo con micropipeta (MD/SC), que permite la evaluación cuantitativa de la actividad catalítica mediante la inyección de una solución de H2O2 de 3 mM en las proximidades del catalizador de Fe-N-C estudiado. Finalmente, presentamos la comparación de nuestros datos SECM experimentales y simulados, lo que nos permite llegar a conclusiones mecanísticas relevantes sobre las reacciones tipo Fenton que tienen lugar en la superficie del catalizador Fe-N-C. Referencias [1] C. Candia, S. Bollo, C. Yañez, N. Escalona, J.F. Marco, N. Menéndez, R. Salazar, F.J. Recio, Nanostructured Fe-N-C pyrolyzed catalyst for the H2O2 electrochemical sensing. Electrochim. Acta, 387 (2021) 138468. [2] G. Bae, M. W. Chung, S. G. Ji, F. Jaouen, C. H. Choi, pH effect on the H2O2-induced deactivation of Fe-N-C catalysts. ACS Catal, 10 (2020) 8485-8495.
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Dates and versions

hal-03988309 , version 1 (14-02-2023)

Identifiers

  • HAL Id : hal-03988309 , version 1

Cite

Carlos M Sánchez-Sánchez, Christian Candia-Onfray, Ricardo Venegas, Lin Zhang, Sophie Juillard, et al.. Caracterización in-operando de catalizadores Fe-N-C para la reducción del H2O2 mediante microscopía electroquímica de barrido. XLII reunion del Grupo Especializado de Electoquimica de la RSEQ (42 GERSEQ 2022), Jul 2022, Santander, España. ⟨hal-03988309⟩
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