Development of quantitative detection method for mass spectrometry coupled to an infrared laser spectroscope (Picarro) to monitor in nitrogen matrix a complex gas mixture of H2, He, CO, N2, Ne, O2, Ar, CO2, H2S, CH4, C2H4, C2H6, C3H6, C3H8, i-C4H10, n-C4H10, and C5H12 - Sorbonne Université Access content directly
Journal Articles Rapid Communications in Mass Spectrometry Year : 2023

Development of quantitative detection method for mass spectrometry coupled to an infrared laser spectroscope (Picarro) to monitor in nitrogen matrix a complex gas mixture of H2, He, CO, N2, Ne, O2, Ar, CO2, H2S, CH4, C2H4, C2H6, C3H6, C3H8, i-C4H10, n-C4H10, and C5H12

Développement de méthode de détection quantitative pour la spectrométrie de masse couplée à un spectroscope laser infrarouge (Picarro) pour mesurer dans une matrice d'azote un mélange gazeux complexe de H2, He, CO, N2, Ne, O2, Ar, CO2, H2S, CH4, C2H4, C2H6, C3H6, C3H8, i-C4H10, n-C4H10, et C5H12

Abstract

Rationale: The deep geological repository is considered the international reference for radioactive waste management. All gas exchanges must be understood in the context of the feasibility of such a repository. The technological challenge is to continuously monitor a wide range of gaseous molecules at low concentrations in confined spaces. Methods: A gas monitoring station, composed of two complementary analyzers, was developed: an electron impact quadrupole mass spectrometer (HPR-20 R&D Hiden Analytical) and an infrared laser spectroscope (Picarro). The spectrometer was calibrated using simple mixtures (i.e., C2H6 in N2) and multiple mixtures (i.e., H2, He, CO2, CH4, and O2 in N2) at different concentrations to correct interferences. A matrix calculation is proposed to calculate the relative concentrations. Results: The method developed allows the measurement of gaseous species: light hydrocarbons, noble gases, sulfides, greenhouse gases, oxygen, hydrogen, and nitrogen in the same mixture. For each gas, the SDs and the limits of detection and quantification were calculated. The method was validated by comparing the concentrations of the measured gas species with the reference values of two standard gas cylinders. Conclusions: Calibration of a complex gas mixture remains a challenge because fragmentation of molecules, especially hydrocarbons, reduces the sensitivity of the method. The method developed is suitable for continuous gas monitoring in a confined environment and can be implemented to perform experiments in underground structures: galleries, microtunnels (cells), and boreholes.
Justification : Le stockage en couche géologique profonde est considéré comme une référence à l’international pour la gestion des déchets radioactifs. Dans le cadre de la faisabilité d’un tel stockage tous les échanges gazeux doivent être compris. Le défi technologique est de suivre en continu une large gamme de molécules gazeuses à de faibles concentrations dans des espaces confinés. Méthodes : Une station de monitoring de gaz a été développée, composée de deux analyseurs complémentaires : un spectromètre de masse quadripolaire à impact électronique (HPR – 20 R&D Hiden Analytical) et un spectroscope laser infrarouge (Picarro). Le spectromètre a été étalonné en utilisant des mélanges simples (i.e., C2H6 dans N2) et des mélanges multiples (i.e., H2, He, CO2, CH4, O2, dans N2) à différentes concentrations afin de corriger des interférences. Un calcul matriciel est proposé pour calculer des concentrations relatives. Résultats : La méthode développée permet de mesurer des espèces gazeuses : les hydrocarbures légers, les gaz nobles, les gaz à effet de serre, l’oxygène, l’hydrogène, l’azote, le monoxyde de carbone et le sulfure d’hydrogène dans une matrice d'azote. Pour chaque gaz, les écart-types et les limites de détection et de quantification de chaque gaz ont été calculés. La méthode a été validée en comparant les concentrations des espèces gazeuses mesurées aux valeurs de références de 2 bouteilles de gaz étalons. Conclusion : L’étalonnage d’un mélange gazeux complexe reste un défi car la fragmentation des molécules en particulier les hydrocarbures diminue la sensibilité de la méthode. La méthode développée est adaptée pour la surveillance en continu des gaz en milieu confiné et est mise en œuvre pour réaliser des expériences dans des ouvrages souterrains, galeries, micro-tunnels (alvéoles) et forages.
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hal-04193015 , version 1 (31-08-2023)

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Seny Keita, Sonia Noirez, Guillaume Berthe, Agnes Vinsot, Byeong Seok Kim, et al.. Development of quantitative detection method for mass spectrometry coupled to an infrared laser spectroscope (Picarro) to monitor in nitrogen matrix a complex gas mixture of H2, He, CO, N2, Ne, O2, Ar, CO2, H2S, CH4, C2H4, C2H6, C3H6, C3H8, i-C4H10, n-C4H10, and C5H12. Rapid Communications in Mass Spectrometry, 2023, 37 (19), pp.e9614. ⟨10.1002/rcm.9614⟩. ⟨hal-04193015⟩
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