Study of photo-induced and radical reactions between CH4 and NH3: astrochemical applications - Sorbonne Université Access content directly
Theses Year : 2018

Study of photo-induced and radical reactions between CH4 and NH3: astrochemical applications

Etude des réactions photo-induites et radicalaires entre CH4 et NH3 : applications astrochimiques

Abstract

Water plays a fundamental role in the photochemistry of the interstellar medium (ISM), through OH radical formation. Highly reactive, OH radicals can interact with other H-containing species to form H2O through a hydrogen abstraction reaction: R-H + OH → R* + H2O. In the present work, we have investigated the VUV processing on NH3-H2O, CH4-H2O, NH3-CH4-H2O interstellar ice analogs. We show that the incorporation of small amount of water in these ices greatly increases the formation of reactive NH2 and CH3 radicals during the photolysis processing. Thermal treatments of irradiated NH3-H2O and CH4-H2O ices lead to the formation of NH2OH and larger alcoholic species such as propanol and metoxymethanol. Further studies of thermal processing of NH2OH ice and formation of propanol through energetic (VUV irradiation) and non-energetic (surface H-addition reaction) processing were carried out in the context of this thesis in order to try explaining their non-detection in the interstellar medium. Our results show that hydroxylamine molecules undergo thermal transformations before reaching its desorption temperatures while large alcohols are formed exclusively through energetic processing which suggests that they should be present only in regions with high fluxes of UV or cosmic ray radiations such as the hot cores and corrinos rather than in the dark cold molecular clouds. Our study of the irradiated mixed NH3-CH4-H2O ices showed the formation of more exotic species such as HNCO, CH3NH2 and its derivative HCN at low temperatures in addition to OCN− and CN− anions formed at higher temperatures. By combining the IR and mass spectrometries, we managed to identify very large complex organic compounds already detected or tensively sought throughout the ISM.
L'eau joue un rôle fondamental dans la photochimie du milieu interstellaire (MIS), à travers la formation d'espèces très réactives comme OH. Les radicaux OH peuvent par la suite interagir avec d'autres molécules hydrogénées pour reformer H2O par abstraction d'hydrogène: R-H + OH → R* + H2O. Dans le cadre de ce travail de thèse, nous avons étudié l'influence des photons VUV sur des analogues de glace interstellaire NH3-H2O, CH4-H2O, NH3-CH4-H2O. Nous montrons que l'incorporation d'une petite quantité d'eau dans ces glaces augmente considérablement la formation de radicaux réactifs comme NH2 et CH3 pendant le processus de photolyse et que le chauffage des glaces binaires irradiées telles que NH3-H2O et CH4-H2O conduit à la formation de NH2OH et d'espèces alcooliques plus complexes comme le propanol et le métoxyméthanol. Nous avons également entamé d'autres études en parallèle sur le l'évolution thermique des glaces de NH2OH d'une part et la formation de propanol par voies énergétiques (irradiation VUV) et non énergétique (réaction d'addition H) d'autre part afin de tenter d'expliquer la non-détection des ces espèces organiques dans le milieu interstellaire. Nos résultats montrent que les molécules d'hydroxylamine subissent une transformation thermique avant d'atteindre leurs températures de désorption tandis que les alcools plus complexes que le méthanol sont formés exclusivement par voies énergétique, ce qui suggère qu'ils ne devraient être présents que dans les régions à forts flux de rayonnements UV ou cosmiques et non dans les nuages moléculaires froids. L'étude des glaces mixtes irradiées NH3-CH4-H2O a montré la formation à basse température d'espèces plus exotiques telles que HNCO, CH3NH2 et HCN en plus des anions OCN- et CN- formés à des températures plus élevées. En combinant les spectrométries IR et de masse, nous avons réussi à identifier des composés organiques très complexes déjà détectés ou activement recherchés dans le MIS.
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tel-04003918 , version 1 (24-02-2023)

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Public Domain

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  • HAL Id : tel-04003918 , version 1

Cite

Mindaugas Jonusas. Study of photo-induced and radical reactions between CH4 and NH3: astrochemical applications. Chemical Sciences. SORBONNE UNIVERSITÉ, 2018. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04003918⟩
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